1 Magnetismus und Magnetooptik

1.1 Magnetismus

Der Zusammenhang zwischen magnetischer Feldstärke $\v H$ und magnetischer Induktion (oder Flußdichte) $\v B$ ist im Vakuum durch $\v B=\mu_0\v H$gegeben. Im materieerfüllten Raum gilt diese Beziehung nicht mehr, denn die Atome oder genauer deren Elektronen wechselwirken mit dem Magnetfeld und nehmen dadurch Einfluß auf die Induktion. Dieser Einfluß kann durch einen Faktor $\mu$ (oder auch $\mu_r$) berücksichtigt werden, die magnetische Permeabilität. Die magnetische Permeabilität ist streng genommen ein dreidimensionaler Tensor zweiter Stufe, aber in der Regel ist die Anisotropie der magnetischen Eigenschaften klein, so daß man $\mu$ in guter Näherung als Skalar betrachten kann. Damit ergibt sich als Zusammenhang zwischen $\v B$ und $\v H$ im materieerfüllten Raum

$$\v B=\mu\mu_0\v H.$$

Dem Einfluß der Materie kann auch additiv in Form einer Magnetisierung $\v M$ oder einer Polarisation $\v J$ Rechnung getragen werden, wobei $\v J=\mu_0\v M$ gilt. Durch Einführung einer alternativen Materialgröße $\chi$, der Suszeptibilität kann man diesen Einfluß berücksichtigen

$$\v B=\mu_0\v H+\v J=\mu_0(\v H+\v M)=\mu_0(\v H+\chi\v H) = \mu_0\v H (1+\chi)= \mu_0\mu\v H.$$

Es gilt also $\mu=1+\chi$. Zu beachten ist, daß die Materialgrößen $\mu$bzw. $\chi$ keine Konstanten sein müssen; sie können insbesondere von der Feldstärke $\v H$ selbst abhängen, was beispielsweise bei Ferromagneten der Fall ist.

Die magnetischen Eigenschaften von Materie können sehr unterschiedlich sein; eine einfache Einteilung, die einem Großteil der bekannten Stoffe genügt, läßt sich mit zwei verschiedenen Erscheinungsformen des Magnetismus vornehmen: Paramagnetismus und Diamagnetismus. Im weiteren werden die magnetischen Eigenschaften von Materie exemplarisch an Festkörpern erklärt.

1.1.1 Diamagnetismus

Die Elektronen der Atome eines Festkörpers besitzen zwei verschiedene magnetische Momente: ein Bahn- und ein Spinmoment. Abgeschlossene Elektronenschalen zeichnen sich dadurch aus, daß sie kein resultierendes magnetisches Moment besitzen, der Gesamtdrehimpuls J verschwindet. Ein äußeres Magnetfeld verursacht eine Präzession des Drehimpulsvektors der Elektronenbahnen (LARMOR-Präzession), die eine nach der LENZschen Regel dem äußeren Feld entgegengesetzte Magnetisierung induziert. Diese magnetische Erscheinungsform nennt man Diamagnetismus. Eine diamagnetische Wirkung geht aber nicht nur von abgeschlossenen Schalen aus, sondern von allen Schalen, in denen nur gepaarte Elektronen sind, denn bei diesen kompensieren sich die Spins paarweise. Diamagnetismus ist damit ein reiner Bahndrehimpulseffekt. Durch die entgegengesetzte Magnetisierung des Materials wird das äußere Feld geschwächt - die diamagnetische Suszeptibilität ist $\chi<0$ mit einer typischen Größenordnung von 10^-5. Sie ist nahezu temperaturunabhängig. Ist das äußere Feld inhomogen, so wird der Diamagnet aus dem Magnetfeld herausgedrängt.

Da alle Atome (bis auf Wasserstoff) wenigstens eine abgeschlossene Elektronenschale besitzen, tritt immer eine diamagnetische Suszeptibilität auf, doch ist diese nicht unbedingt die einzige. Diamagnetismus tritt bei vielen Stoffen auf, da auch Atome mit nicht abgeschlossenen Schalen durch chemische Bindung abgeschlossene Molekülorbitale bilden können.

1.1.2 Paramagnetismus

Besitzt ein Atom nicht abgeschlossene Elektronenschalen, so gibt es mehrere verschiedene Möglichkeiten, die Elektronen auf diese Schalen mit dem PAULI-Prinzip verträglich zu verteilen. Nach den HUNDschen Regeln verteilen sich die Elektronen so auf die Niveaus der freien Schale, daß der Gesamtspin S maximiert wird: Die Spins ordnen sich möglichst parallel aus, denn aus der Forderung nach Asymmetrie der Gesamtwellenfunktion folgt aus einem symmetrischen Spinanteil S ein antisymmetrischer Bahnanteil L und damit ein größerer mittlerer Abstand der Elektronen voneinander - die elektrostatische Energie verringert sich. Gleichzeitig sind die Elektronen bestrebt, auch ihren Bahndrehimpuls L zu maximieren. Ist die Schale halbvoll, so ist der Spinanteil maximal und der Bahnanteil verschwindet. Da Spin- und Bahndrehimpuls entgegengesetzt orientiert sind, gilt für den Gesamtdrehimpuls weniger als halbgefüllter Schalen J=L-S. Fügt man einer halbgefüllten Schale weitere Elektronen hinzu, so müssen diese ihren Spin antiparallel zu den vorhandenen Elektronen und damit parallel zu L ausrichten, woraus sich für den Gesamtdrehimpuls J=L+S ergibt. In jedem Fall bleibt ein resultierender Gesamtdrehimpuls J übrig, der sich in einem äußeren Magnetfeld ausrichtet und dieses dadurch verstärkt. Die dadurch hervorgerufene Suszeptibilität nennt man paramagnetisch .

Die Suszeptibilität von Paramagneten ist $\chi\gt$ ($\mu\gt 1$), und ihr Betrag ist von derselben Größenordnung wie bei Diamagneten. Anhand der Temperaturabhängigkeit kann man zwei Arten von Paramagnetismus unterscheiden: Paramagnetische Metalle besitzen eine nahezu temperaturunabhängige Suszeptibilität (PAULI-Suszeptibilität ), die durch das freie Elektronengas der Leitungselektronen hervorgerufen wird. Bei T=0 sind alle Energieniveaus bis zur FERMI-Kante mit zwei Elektronen besetzt. Im äußeren Feld werden die Energien der Bänder der Elektronen je nach Spinrichtung um $\pm\mu_{\mathrm{B}}B$ angehoben oder abgesenkt, so daß die beiden Bänder ungleich besetzt sind und ein Nettospinmoment resultiert. Der Paramagnetismus von Metallen ist allerdings deutlich kleiner als der paramagnetischer Kristalle (Größenordnung 10^-6), da sich nur die Spins von Elektronen im Energieintervall $2\mu_{\mathrm{B}}B$ um die FERMI-Kante herum im Feld ausrichten können. Alle anderen Elektronen liefern einen diamagnetischen Beitrag, der den paramagnetischen reduziert. Bei Metallen hoher Ordnungszahl mit vielen Elektronen wie z.B. Gold, Silber und Kupfer überwiegt sogar der diamagnetische Anteil gegenüber dem paramagnetischen. Die geringe Temperaturabhängigkeit ist eine Ursache der geringen Abhängigkeit der Zustandsdichte der Elektronen an der FERMI-Kante von der Temperatur.

Die andere Form des Paramagnetismus ist hingegen durch eine starke Temperaturabhängigkeit der Suszeptibilität charakterisiert: Da die thermische Bewegung der Atome der Ausrichtung der Spins entgegenwirkt, ist die Suszeptibilität antiproportional zu T (CURIE-Gesetz). Sie tritt beispielsweise bei Ionenkristallen der Übergangsmetalle auf.

Ohne äußeres Magnetfeld sind die nicht abgesättigten Spins eines paramagnetischen Stoffes nicht ausgerichtet, sondern statistisch verteilt. Ein magnetisches Moment entsteht erst beim Anlegen eines Feldes. Das muß aber nicht immer der Fall sein: Gewisse Materialien weisen auch ohne äußeres Feld eine sog. spontane Magnetisierung auf, die durch eine Ordnung der Spinstrukturen verursacht wird. Solche Stoffe nennt man nicht paramagnetisch, sondern man spricht von Ferro-, Antiferro- und Ferrimagnetismus.

Der Unterschied ist in Abb. 1.1 skizziert: Bei Ferromagneten ist Magnetisierung über größere Bereiche gleich und muß über die gesamte Probe nicht notwendigerweise verschwinden. Bei Antiferromagneten sind die Spins vollständig antiparallel ausgerichtet, während bei Ferrimagneten die Spins der Untergitter zwar antiparallel ausgerichtet sind, aber die Untergitter verschieden viele Gitterplätze besitzen, so daß eine über die gesamte Probe resultierende Magnetisierung übrigbleibt.

 

Abbildung 1.1: Ausrichtung der Spins bei Ferromagneten (links), Ferrimagneten (Mitte) und Antiferromagneten (rechts).  

1.1.3 Kollektiver Magnetismus

Ferromagnetismus

Ferromagnetismus ist ein typisches kollektives Phänomen, das nur bei Festkörpern auftritt. Der Aufbau der Atomhülle geschieht hierbei nicht für jedes Atom einzeln, sondern nur für alle Atome des Kristalls zusammen nach den HUNDschen Regeln. Dies ist unmittelbar einsichtig, denn in Festkörpern hat man es nicht mit einzelnen Atomen mit diskreten Energieniveaus zu tun, sondern die Energieniveaus aller Kristallatome bilden eine Bandstruktur. Bei der Auffüllung des Valenzbandes konkurrieren zwei Effekte: Sollen die Spins parallel ausgerichtet sein, so müssen Elektronen in unbesetzte Niveaus oberhalb der FERMI-Kante angehoben werden; dadurch verringert sich die elektrostatische Abstoßung zwischen den Elektronen. Bei einer hohen Zustandsdichte an der FERMI-Kante liegen die Energieniveaus sehr dicht, so daß die Elektronen nur einen kleinen Energiebetrag benötigen, um ihre Spins parallel stellen zu können.

 

Abbildung 1.2: Zusammenhang zwischen dem Abstand zweier Atome A und B im Kristall, der Lage der Energieniveaus an der FERMI-Kante und der Kopplung der Elektronen. 

Die Zustandsdichte hängt unter anderem vom Atomabstand im Kristall ab. Den Zusammenhang zeigt Abb. 1.2: Ist der interatomare Abstand groß, so liegen Energieniveaus an der FERMI-Kante zwar sehr dicht, aber der Energiegewinn durch Parallelstellung der Spins ist nicht von Bedeutung, da auch die COULOMB-Wechselwirkung klein ist (rechte Skizze). In diesem Fall beobachtet man keine Tendenz zur spontanen Magnetisierung, und der Kristall ist paramagnetisch. Ist der Atomabstand hingegen groß, so liegen die Energieniveaus zu weit auseinander, um einen Energiegewinn zu realisieren (linke Skizze). Es gibt nur einen relativ kleinen Bereich interatomarer Abstände (mittlere Skizze), in dem der Energiegewinn durch parallele Ausrichtung der Spins größer ist als der Verlust durch die Anhebung der Energieniveaus.

Im Bändermodell sind die beiden Bänder für spin up - und spin down -Elektronen gegeneinander um die Austauschenergie verschoben und schneiden deshalb die FERMI-Kante an unterschiedlichen Stellen; deshalb sind die beiden spinaufgespaltenen Bänder unterschiedlich besetzt (vgl. Unterabschnitt 1.3.1).

Wie beim Paramagnetismus wirkt auch hier die thermische Bewegung der Atome der strengen Spinkorrelation entgegen, und oberhalb einer Sprungtemperatur, der CURIE-Temperatur T_C, verschwindet die spontane Magnetisierung völlig und die Probe zeigt nur noch paramagnetisches Verhalten. Ferromagnetismus tritt nur bei wenigen Elementen auf: Lediglich die Übergangsmetalle Eisen (T_C=1043K), Kobalt (1404K) und Nickel (631K), bei denen der Ferromagnetismus auf die 3d-Elektronen zurückzuführen ist, sowie die Lanthaniden Gadolinium (289K), Dysprosium (85K) und Holmium (20K), bei denen er von den 4f-Elektronen verursacht wird, zeigen ferromagnetisches Verhalten [8].

Ferrimagnetismus

Ferrimagnetismus tritt nur bei einer Klasse von Stoffen auf, den Ferriten. Die Kristallstruktur der Ferrite zeichnet sich durch zwei verschachtelte Untergitter mit unterschiedlich vielen Gitterplätzen aus. Sind die Spins der Atome auf jedem Untergitter streng parallel ausgerichtet und die der Untergitter antiparallel dazu, so bleibt aufgrund der unterschiedlichen Anzahl Gitterplätze trotzdem eine Magnetisierung übrig. Ein typischer Vertreter der ferrimagnetischen Stoffe (es gibt derer recht viele) ist Magnetit ($\mathrm{Fe}_3\mathrm{O}_4$ bzw. $\mathrm{FeO} \cdot \mathrm{Fe}_2 \mathrm{O}_3$) mit $\mathrm{Fe}^{2+}$-Ionen auf dem einen und $\mathrm{Fe}^{3+}$-Ionen auf dem anderen Untergitter.

Antiferromagnetismus

Antiferromagnetismus zeichnet sich dadurch aus, daß sich die Spins benachbarter Atome antiparallel ausrichten und über den gesamten Kristall exakt kompensieren. Im Kristallgitter wechseln sich spin up - und spin down -Atome ab, so daß die ,,magnetische Gitterkonstante`` doppelt so groß ist wie die kristallographische. Makroskopisch ist zwar keine Magnetisierung meßbar, aber die Suszeptibilität von Antiferromagneten ist - jedenfalls unterhalb einer gewissen Temperatur, der NéEL-Temperatur T_N - temperaturunabhängig. Oberhalb der NéEL-Temperatur zeigen Antiferromagneten wieder paramagnetisches Verhalten. Antiferromagnetismus tritt beispielsweise bei Chrom (T_N=308K), Mangan (100K), Mangan(II)-oxid (110K), Nickel(II)-oxid (525K) und den Halogeniden der 3d-Ferromagneten auf.

 

Abbildung 1.3: Magnetische Hysterese: Nichteindeutiger Zusammenhang zwischen $\v H$ und $\v B$. Gestrichelt ist die Kurve einer bisher unmagnetisierten Probe gezeichnet (Neukurve ). 

1.1.4 Magnetische Domänen

  Der Zusammenhang zwischen $\v H$ und $\v B$ bei Ferromagneten ist nicht mehr eindeutig (siehe Abb. 1.3): Setzt man einen bisher unmagnetisierten Ferromagneten einem Magnetfeld aus, so werden sich die Spins zunehmend ausrichten und die Probe wird magnetisiert. Ab einer gewissen Feldstärke sind alle Spins der gesamten Probe parallel (die Probe weist ihre Sättigungsmagnetisierung auf) und $\v B$ nimmt nur noch linear mit $\v H$ zu (Proportionalitätsfaktor ist $\mu_0$). Nimmt das Magnetfeld jetzt wieder ab, so bleibt auch nach Verschwinden des äußeren Feldes eine Magnetisierung der Probe erhalten. Legt man anschließend ein entgegengesetzes Feld an, so verschwindet die Magnetisierung der Probe erst bei der Remanenzfeldstärke. Bei wachsender Feldstärke baut sich schließlich eine entgegengesetzte Magnetisierung auf. Dieser Effekt heißt Hysterese. Er hat zur Folge, daß der Magnetisierungszustand einer ferromagnetischen Probe nicht allein von den aktuellen Bedingungen abhängt, sondern auch von seiner magnetischen Vorgeschichte.

 

Abbildung 1.4: Schematische Darstellung der magnetischen Domänen eines ferromagnetischen Kristalls. Links ist die resultierende Magnetisierung Null, während rechts eine nach oben gerichtete Magnetisierung resultiert, da die Domänen unterschiedlich groß sind und sich die Magnetisierungsrichtung der Domänen gedreht hat. 

Die Ausrichtung der Spins muß nicht über den gesamten Kristall gleich sein; vielmehr läßt er sich in Bereiche unterschiedlicher Magnetisierung unterteilen, die Domänen (siehe Abb. 1.4). Innerhalb einer Domäne sind die Spins alle streng ausgerichtet, und benachbarte Domänen besitzen unterschiedliche Spinausrichtungen. Die gesamte Magnetisierung der Probe wird dann von allen Domänen mitbestimmt und kann verschwinden. Ohne äußeres Feld liegt die Magnetisierung in den sog. leichten Richtungen, die bei bcc -Eisen parallel zu den Würfelkanten liegen, während die Raumdiagonalen die schweren Richtungen darstellen.

Um die Ausbildung magnetischer Domänen zu erklären, muß ein genauerer Blick auf die Energiebilanz geworfen werden. Im wesentlichen tragen vier Energieterme zur Gesamtenergie bei, die minimiert werden soll.

Kristallenergie.

Die Kristallenergie oder Anisotropieenergie ist ein Maß für die Abweichung der Magnetisierungsrichtung von einer der leichten Richtungen. Soll die Magnetisierung aus einer leichten Richtung herausgedreht werden, so muß das äußere Feld Arbeit leisten. Sie ist proportional zum Volumen des Körpers.

Austauschenergie.

 

Abbildung 1.5: Ausrichtung der Spins in einer $180^\circ$-BLOCH-Wand. Von Einheitszelle zu Einheitszelle sind die Spins jeweils um einen kleinen Winkel gedreht. 

Die Wechselwirkung der Spins benachbarter Atome, die Austauschwechselwirkung, ist minimal, wenn die Spins parallel stehen. Die zugehörige Wechselwirkungsenergie beträgt

$$E_A=-2A\cos\varphi,$$

wobei $\varphi$ der Winkel zwischen zwei benachbarten Spins und A die Austauschenergie ist [43]. Hieraus folgt, daß die Energie maximal wird, wenn zwei Atome mit antiparallelen Spins nebeneinander liegen. Die Energie verringert sich, wenn der Übergang zwischen antiparallelen Magnetisierungsrichtungen auf möglichst viele Atomlagen verteilt wird (siehe Abb. 1.5), denn in diesem Fall ist der Winkel zwischen den Spins benachbarter Atome klein. Innerhalb eines solchen Übergangs (Wand) sind die Spins aber außerhalb der leichten Richtung orientiert, und deshalb nimmt die Kristallenergie mit steigender Wanddicke zu. Dadurch wird die Dicke der Wand nach oben hin auf einige Hundert Atomlagen begrenzt.

Spannungsenergie.

Die Spannungsenergie rührt von einem Effekt her, der Magnetostriktion genannt wird. Ist ein Körper einheitlich magnetisiert, so ändert sich in der Magnetisierungsrichtung der Längenausdehnung: Wird sie größer, spricht man von positiver Magnetostriktion, andernfalls von negativer. Bei mechanischer Dehnung eines Körpers positiver Magnetostriktion wird die Dehnungsrichtung zur leichten Richtung, da sich der Körper durch Magnetisierung in dieser Richtung dehnt und damit die Spannung verringert.

Feldenergie

Freie Magnetpole an der Oberfläche eines Körpers verursachen Streufelder, deren Energie den Betrag

$$E_{F}=\frac{\mu_0}{4\pi}\int\limits_{V} B^2\,d\tau$$

besitzt.

 

Abbildung 1.6: Verschiedene Aufteilung eines Ferromagneten in Domänen. 

Mit Hilfe der vier genannten Energien läßt sich die Ausbildung von Domänen begründen. In Abb. 1.6 a) ist der Körper einheitlich in einer leichten Richtung magnetisiert - die Kristallenergie, die Austauschenergie und die Spannungsenergie sind gleich Null. Nicht so die Feldenergie: Da an den gesamten Stirnflächen freie Pole liegen, erfüllt das Streufeld den gesamten Raum außerhalb der Probe.

In Abb. 1.6 b) sind Kristall- und Spannungsenergie immer noch gleich Null, aber die Austauschenergie ist ungleich Null, denn innerhalb der Wand liegen die Spins außerhalb einer leichten Richtung. Dahingegen ist die Feldenergie gegenüber a) stark verringert.

Abb. 1.6 c) zeigt eine ähnliche Situation wie b), allerdings ist die Feldenergie auf Kosten einer höheren Austauschenergie weiter verringert.

Bei einer Domänenstruktur wie in Abb. 1.6 d) sind sowohl Feld- als auch Kristallenergie Null. Zusätzlich tritt jedoch eine Spannungsenergie auf: Durch eine Verlängerung des Körpers in Magnetisierungsrichtung passen die dreieckigen Abschlußbereiche nicht mehr zwischen die Trapeze und es treten mechanische Spannungen auf. Die Spannungsenergie kann jedoch unter Aufbringung einer höheren Wandenergie verringert werden (Abb. 1.6 e)).

Bei Proben, die nur aus einer dünnen Schicht bestehen, gibt es zwei verschiedene Wandtypen. Liegen zwei Domänen antiparalleler Richtung nebeneinander, so kann der $180^\circ$-Übergang durch Drehung aus der Schichtebene heraus (siehe Abb. 1.5, Zeichenebene entspricht der Schichtebene), oder er kann durch Drehung innerhalb der Schicht erfolgen. Im ersten Fall spricht man von BLOCH-Wänden, im letzten von NéEL-Wänden. Bei sehr dünnen Schichten ist der Anteil der Feldenergie an der gesamten Wandenergie höher als bei dicken, deshalb ist unterhalb einer gewissen Schichtdicke die Ausbildung einer NéEL-Wand energetisch günstiger [47].

1.2 Magnetooptik

Unter Magnetooptik versteht man die Wechselwirkung von Licht (im weitesten Sinne, also nicht notwendigerweise nur sichtbarem Licht) mit magnetischer Materie. Obwohl sich in der vorliegenden Arbeit nur eine überwiegend phänomenologische Beschreibung der einzelnen Effekte findet, sei hier kurz skizziert, wie man im Rahmen der MAXWELLschen Theorie zu einer Beschreibung der Magnetooptik gelangt [54].

Grundlagen für die Wechselwirkungen von Licht mit (magnetischer) Materie sind die MAXWELL-Gleichungen in Materie: das COULOMB-Gesetz

$$\div \v{D}=\vrh,$$

die Nichtexistenz magnetischer Monopole

$$\div\v{B}=0,$$

das FARADAY-Gesetz

$$\rot\v{E}=-\dot{\v{B}}$$

und das AMPèREsche Gesetz

$$\rot\v{H}=\v{j}+\dot{\v{D}}.$$

Die einzelnen Feldgrößen sind noch verknüpft durch die drei Relationen

wobei $\tens\sigma=(\sigma)_{ij}$ der Leitfähigkeitstensor , $\tens\eps=(\eps)_{ij}$ der dielektrische Permeabilitätstensor und $\tens\mu=(\mu)_{ij}$ der magnetische Permeabilitätstensor ist. Da die anisotropen Eigenschaften der Materie eine wesentliche Rolle spielen, kommt man mit rein skalaren Größen zur Charakterisierung der Materialeigenschaften nicht aus.

Eine Vereinfachung bei dieser Lösung der Feldgleichungen für bestimmte Randbedingungen ergibt sich aus der Annahme, daß sich Licht im Festkörper wie eine ebene Welle ausbreitet

In diesem Fall kann man durch Betrachtung der entsprechenden FOURIER-Transformierten die Ableitungsoperatoren durch einfachere ersetzen

Eine weitere, durch die physikalische Realität begründete Annahme ist, daß der magnetische Permeabilitätstensor diagonal ist, d.h. $(\mu)_{ij}=\mu\delta_{ij}$. Durch geeignete Wahl der Koordinatensysteme kann man erreichen, daß die Materialtensoren einfache Symmetrie aufweisen. Setzt man dies in die MAXWELL-Gleichungen ein und kombiniert diese geeignet, so erhält man eine ,,einfache`` Eigenwertgleichung, deren Lösung die Dispersionsrelation für die Wellenausbreitung und damit den Einfluß der Magnetisierung auf die Ausbreitung von Licht liefert.

Die magnetooptischen Effekte mit eigenen Namen werden im folgenden beschrieben.

1.2.1 Magnetooptische Effekte bei longitudinaler Magnetisierung - insbesondere FARADAY-Effekt

Der FARADAY-Effekt wurde von MICHAEL FARADAY 1845 bei der Suche nach einer Wechselwirkung zwischen Licht und dem magnetischen Feld entdeckt [73]. Er beobachtete die Drehung der Polarisationsebene linear polarisierten Lichts beim Durchlaufen von Medien, an denen ein Magnetfeld parallel zur Einfallsrichtung $\v k$ des Lichts anliegt (Abb. 1.7). Der FARADAY-Effekt ist somit ein magnetooptischer Effekt, der in Transmission beobachtet wird. Der Betrag des Drehwinkels ist proportional zur durchstrahlten Länge des Mediums und zur Stärke des Magnetfeldes.

 

Abbildung 1.7: Der FARADAY-Effekt (oder die FARADAY-Rotation): Drehung des elektrischen Feldvektors längs der Ausbreitungsrichtung, verursacht durch ein Magnetfeld parallel zur Ausbreitungsrichtung. 

Der FARADAY-Effekt läßt sich qualitativ einfach erklären, wenn man die linear polarisierte Lichtwelle als Überlagerung einer rechts- ($\sigma^{+}$) und einer linkszirkular ($\sigma^{-}$) polarisierten Welle beschreibt. Die zirkularen Anteile besitzen dann eine Helizität parallel bzw. antiparallel zu $\v M$. Der rotierende elektrische Feldvektor zwingt die elastisch gebundenen Elektronen des Mediums auf eine Kreisbahn. Senkrecht zur Kreisbahn liegt aber das magnetische Feld an und ruft eine Radialkraft hervor, die den Umlaufradius verkleinert oder vergößert. Hieraus ergeben sich zwei Einstellmöglichkeiten für das elektrische Dipolmoment, je nach Richtung des Magnetfeldes - oder je nach Umlaufrichtung der Elektronen und damit der Helizität des einfallenden Lichtes. Dies erklärt die Existenz von unterschiedlichen Brechungsindizes für $\sigma^{+}$- und $\sigma^{-}$-Licht: Die beiden Wellen breiten sich unterschiedlich schnell aus und können außerhalb des Mediums (wo ihre Ausbreitungsgeschwindigkeit gleich ist) wieder zu einer linear polarisierten Welle zusammengesetzt werden - aber mit einer anderen Phasenlage! Diese Änderung der Phasenbeziehung der beiden zirkular polarisierten Wellen bewirkt die beobachtete Drehung der Polarisationsebene. Es sei noch bemerkt, daß das Medium nicht notwendigerweise ein Festkörper sein muß: Insbesondere in der Plasmaphysik ist der FARADAY-Effekt bei der Wellenausbreitung in Plasmen von Bedeutung.

Es gibt noch einige weitere magnetooptische Effekte bei einem Magnetfeld longitudinal zur Ausbreitungsrichtung. Ist das untersuchte Medium paramagnetisch, so nennt man die Drehung der Polarisationsebene BECQUEREL-Effekt. Auch beim Durchstrahlen von sehr dünnen Schichten sehr reiner Ferromagnetika wird eine außerordentliche Drehung der Polarisationsebene beobachtet und diese nach ihrem Entdecker KUNDT-Effekt genannt. Bei stark verdünnten Gasen, bei denen die normale Drehung unmeßbar klein ist, wird in der Nähe von Absorptionskanten ebenfalls eine anomal große Drehung der Polarisationsebene beobachtet. Dies ist der MACALUSO-CORBINO-Effekt [44].

1.2.2 Magnetooptische Effekte bei transversaler Magnetisierung

Betrachtet man ein transparentes Medium, das von einem Lichtbündel durchstrahlt wird, und legt ein magnetisches Feld senkrecht zum Lichtstrahl an (siehe Abb. 1.8), so unterscheidet man drei Effekte, die eine lineare Doppelbrechung des Mediums verursachen: den VOIGT-Effekt, den COTTON-MOUTON-Effekt und den MAJORANA-Effekt .

 

Abbildung 1.8: VOIGT-, COTTON-MOUTON- und MAJORANA-Effekt: lineare Doppelbrechung eines transparenten Mediums bei transversaler Magnetisierung. 

Als VOIGT-Effekt bezeichnet man die in unmittelbarer Umgebung scharfer Absorptionslinien beobachtete lineare Doppelbrechung transversal zur Lichtrichtung magnetisierter Körper [72]. Dabei besitzt p-polarisiertes Lich einen anderen $\v k$-Vektor und damit einen anderen Brechungsindex als s-polarisiertes. Der VOIGT-Effekt wurde von WOLDEMAR VOIGT 1898 als Begleiterscheinung des ZEEMAN-Effektes in transversaler Beobachtungsrichtung vorausgesagt, berechnet [83] und kurz darauf von ihm experimentell bestätigt.

Als COTTON-MOUTON-Effekt bezeichnet man die Eigenschaft homogener (vorwiegend organischer) Flüssigkeiten, in homogenen transversalen Magnetfeldern Doppelbrechung zu zeigen [72]. Er wurde von A. COTTON und H. MOUTON 1907 an Nitrobenzol entdeckt [9] und kurz darauf auch bei weiteren Organika [10] bestätigt.

Der MAJORANA-Effekt schließlich tritt bei kolloiden Lösungen auf, insbesondere von ferromagnetischen Verbindungen (Eisen(II)- und Eisen(III)-hydroxid). Der MAJORANA-Effekt wird trotz seiner etwas ,,exotischen`` Randbedingungen hier erwähnt, da kolloide Lösungen nicht nur Doppelbrechung zeigen, sondern auch magnetischen Dichroismus [72] (siehe Unterabschnitt 1.3) - MAJORANA nannte dies allerdings noch ,,bimagnetische Rotation der Polarisationsebene`` [45].

Im allgemeinen Fall eines Magnetfeldes unter beliebigem Winkel zur Einfallsrichtung des Lichtes treten in Transmission sowohl FARADAY-Rotation als auch die transversalen magnetooptische Effekte auf; die Faraday-Rotation ist aber in den meisten Fällen dominant.

1.2.3 Der magnetooptische Kerr-Effekt

Der magnetooptische KERR-Effekt oder MOKE ist im Gegensatz zu den drei bisher genannten magnetooptischen Effekten ein Effekt, der nicht in Transmission, sondern in Reflexion beobachtet wird, im Gegensatz zum elektrooptischen KERR-Effekt, der gewissermaßen das elektrostatische Analogon zum COTTON-MOUTON-Effekt darstellt. MOKE ist eigentlich ein Oberbegriff für eine ganze Reihe verschiedener Beobachtungen, die sich durch Symmetriebetrachtungen auf drei Fälle reduzieren lassen. Obwohl JOHN KERR 1876 nur einen der drei Fälle entdeckt und beschrieben hat (den man heute den polaren nennt), tragen heute alle drei seinen Namen. Die anderen beiden sind der longitudinale (oder meridonale) KERR-Effekt und der transversale (oder äquatoriale) KERR-Effekt. KERR beschrieb die Drehung der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht an den Polschuhen eines Magneten bzw. eines ferromagnetischen Metallspiegels [36,35]. Zunächst war unklar, ob die Änderung der Polarisation im Spiegel oder in der dünnen Luftschicht über dem Spiegel entsteht. FITZGERALD konnte jedoch 1877 zeigen [19], daß eine dünne nichtferromagnetische Schicht auf dem Spiegel den Effekt zum Verschwinden bringt.

 

Abbildung 1.9: Magnetooptischer KERR-Effekt: links polarer, in der Mitte longitudinaler (meridonaler) und rechts transversaler (äquatorialer) KERR-Effekt. 

Eine sinnvolle Unterscheidung der KERR-Effekte trifft man nach der Magnetisierungsrichtung des Mediums: Diese kann in der Einfallsebene (polarer und longitudinaler KERR-Effekt) oder senkrecht dazu liegen (transversaler KERR-Effekt).

Bei der Reflexion von senkrecht (s) oder parallel (p) zur Einfallsebene linear polarisierten Lichtes an einer unmagnetischen Metalloberfläche bleibt die Polarisationsrichtung nach der Reflexion erhalten. Ist eine Magnetisierung der spiegelnden Fläche in der Einfallsebene vorhanden, so erhält die in der Fläche angeregte Schwingung der elastisch gebundenen Elektronen durch die Lorentzkraft eine Komponente normal (bei p-Licht) oder parallel (bei s-Licht) zur Einfallsebene. Diese wiederum ruft eine zusätzliche Komponente in der reflektierten Welle hervor, die KERR-Komponente genannt wird und für eine elliptische Polarisation des reflektierten Lichtes verantwortlich ist. Dies nennt man den polaren und den longitudinalen KERR-Effekt. Typischerweise ist die relative Intensität der KERR-Komponente von der Größenordnung 10^-3.

Im Gegensatz dazu tritt der transversale KERR-Effekt nur auf, wenn das einfallende Licht elliptisch polarisiert ist - nach der Reflexion ändert sich die Schwingungsellipse des Lichtes.

Die allgemeinste Anordnung läßt sich somit auf die drei genannten Fälle zurückführen. Die magnetooptischen Konstanten lassen sich jedoch experimentell allein aus der polaren Geometrie bestimmen.

1.3 Magnetischer Dichroismus

  Allgemein bezeichnet man als Dichroismus ein optisches Phänomen, das in vielen anisotropen Medien auftritt und sich durch unterschiedlich starke Absorption für verschiedene Orientierungen des Polarisationsvektors auszeichnet [38]. Der Absorptionskoeffizient des Mediums hängt also von der Polarisation des transmittierten Lichts ab und kann im Extremfall Null betragen (Durchlaßrichtung ): Das Material ist vollkommen transparent. Der Dichroismus bekam seinen Namen (,,Zweifarbigkeit``) vom der unterschiedlichen Farbe, mit der das Medium in Transmission erscheint, wenn man es mit linear polarisiertem polychromatischem Licht bestrahlt. Der unterschiedliche Farbeindruck wird von der Abhängigkeit der Dispersionskurven von Polarisationszustand des Lichtes hervorgerufen.

Heute bezeichnet man eine Vielfalt von Effekten dieser Art als Dichroismus. Ist der Dichroismus von der Magnetisierung der Probe abhängig, so spricht man von magnetischem Dichroismus. Auch davon gibt es eine Vielzahl verschiedener, beispielweise die Abhängigkeit der Photoelektronenausbeute einer magnetischen Probe von Magnetisierung oder Polarisation des einfallenden Lichts oder die Asymmetrie der Photoelektronenemission über den Halbraum einer magnetischen Probe (s.u.).

Der magnetische Dichroismus wird nicht nur bei Anregung der Valenzelektronen (die ja im wesentlichen den beschriebenen magnetooptischen Effekten entspricht), sondern auch bei Anregungen von Elektronen der inneren Schalen mit zirkular polarisierter harter Röntgenstrahlung beobachtet. Erstmals wurde 1987 eine Abhängigkeit der Absorption von der Helizität der Röntgenstrahlung an der K-Kante von magnetisierten Eisenproben gemessen [70]. Aufgrund der hohen Eindringtiefe der harten Röntgenstrahlung konnte der Absorptionskoeffizient durch Transmissionsmessungen bestimmt werden; dabei wurden die Elektronen der K-Schale in freie Niveaus des Leitungsbandes angeregt.

Heute kennt man viele verschiedene Arten von magnetischem Dichroismus, die bei unterschiedlichen Magnetisierungsrichtungen, unterschiedlichen Polarisationen (linear parallel, linear senkrecht oder zirkular) oder unterschiedlichen Winkeln in der Photoemission beobachtet werden.

1.3.1 Der magnetische Zirkulardichroismus (MCD)

 

Nachdem 1987 der magnetische Zirkulardichroismus als Abhängigkeit des Absorptionskoeffizienten von der Magnetisierung gemessen werden konnte, wurde 1990 der magnetische Zirkulardichroismus bei der Photoemission aus dem 2p-Niveau von Eisen nachgewiesen [6].

 

Abbildung 1.10: Meßgeometrien zur Beobachtung des magnetischen Zirkulardichroismus in der Photoemission (total yield ). Bei den oberen Zeichnungen liegt der Magnetisierungsvektor in der Probenebene, bei den unteren senkrecht dazu. 

Der magnetische Zirkulardichroismus tritt bei den in Abb.1.10 gezeigten Geometrien auf. Der Absorptionskoeffizient unterscheidet sich für Magnetisierungen parallel und antiparallel zum $\v k$-Vektor des anregenden Lichtes. Da die Anzahl der emittierten Photoelektronen proportional zum Absorptionskoeffizienten ist, läßt sich durch Messung des totalen Photo- bzw. Probenstromes der magnetische Zirkulardichroismus nachweisen. Nur die Projektion des v k-Vektors auf die Magnetisierungsebene ist wirksam, und deshalb unterscheiden sich bei streifendem Lichteinfall Magnetisierungen in $\pm\ex$-Richtung (parallel zur Probenoberfläche in Abb. 1.10 oben) und bei senkrechtem Einfall in $\pm\ez$-Richtung (senkrecht zur Probenoberfläche in Abb. 1.10 unten) im Proben- bzw. Photostrom.

Aus Symmetriegründen ist es äquivalent, ob die Probe ummagnetisiert oder ob die Helizität des anregenden Lichtes umgekehrt wird. Dies ist für die Photoemissionsmikroskopie sehr praktisch, da sich der magnetische Kontrast (siehe Unterabschnitt 2.3.6) sowohl beim Ummagnetisieren als auch bei Umkehrung der Helizität invertiert, sich aber in letzerem Fall die Domänenstruktur nicht ändert, während bei einer Ummagnetisierung eine exakte Invertierung der Domänen höchst unwahrscheinlich ist.

Je nach Stärke des magnetische Kontrasts, können nicht nur antiparallele Magnetisierungsrichtungen sichtbar gemacht werden, sondern auch $90^\circ$-Drehungen oder andere Lagen der Magnetisierungsrichtungen. In jedem ist der magnetische Kontrast bei Lichteinfalls parallel zu $\v M$maximal.

 

Abbildung 1.11: Zur Erklärung des magnetischen Zirkulardichroismus in der Absorption an der 2p_1/2-Kante eines Ferromagneten (nach [71]). Das anregende Photon ist rechtszirkular polarisiert; das angeregte Elektron ist als Kreis dargestellt. Das 3d-Band ist bis zur FERMI-Energie E_F gefüllt und oberhalb leer. 

Eine einfache Erklärung des magnetischen Zirkulardichroismus läßt sich bei einer genaueren Betrachtung des Anregungsvorganges geben. In Abb. 1.11 wird ein 2p_1/2-Elektron eines annähernd parallel zur Ausbreitungsrichtung magnetisierten Ferromagneten von einem rechtszirkular polarisierten (d.h. der elektrische Feldvektor rotiert im Uhrzeigersinn, wenn man dem Photon ,,hinterherschaut``) Photon in das 3d-Band angeregt. Im Bändermodell sind das spin up - und das spin down -Band aufgrund der Austauschwechselwirkung aufgespalten und um den Betrag der Austauschaufspaltung gegeneinander verschoben. Da alle Zustände bis zur FERMI-Energie besetzt (für $T\to0$) und darüber alle frei sind, gibt es mehr spin up - als spin down -Elektronen - daher besitzt die Probe ein magnetisches Moment. Durch das anregende rechtszirkular polarisierte Photon wird ein spin down -Elektron in das unbesetzte spin down -Band oberhalb der FERMI-Energie angehoben, während ein linkszirkular polarisiertes Photon ein spin up -Elektron in das unbesetzte spin up -Band anregen würde. Da im spin down -Band mehr freie Plätze sind als im spin up -Band, ist nach FERMIS goldener Regel auch der Absorptionskoeffizient von rechtszirkular polarisierter Strahlung größer als von linkszirkular polarisierter - die Absorption hängt von der Helizität des Photons (seinem Spin) ab.

1.3.2 Der magnetische Dichroismus in der
Winkelverteilung (MLDAD und MCDAD)

 

Abbildung 1.12: Meßgeometrie bei der Beobachtung des MLDAD und des neuen magnetischen Lineardichroismus in der Absorption bei annähernd streifendem Einfall. 

Bei einer detaillierten Untersuchung des Eisen-3p-Niveaus wurde ein weiterer magnetischer Dichroismus entdeckt [63], der magnetische lineare Dichroismus in der Winkelverteilung oder MLDAD (m agnetic l inear d ichroism in a ngular d istribution ). Die Geometrie, bei der dieser Effekt nachgewiesen werden kann, entspricht der des transversalen KERR-Effektes, bei dem allerdings das reflektiert Licht detektiert wird, während die Photoemission in engem Zusammenhang mit dem absorbierten Licht steht. Regt man die 3p-Elektronen mit p-polarisierten Photonen an, so unterscheiden sich die winkelaufgelösten Emissionsspektren für Magnetisierungsrichtungen parallel und antiparallel zu $\v E\times\v k$(siehe Abb. 1.12), d.h. die Linienform hängt vom Vorzeichen der Magnetisierung ab. Der MLDAD kann nur bei Geometrien beobachtet werden, bei denen der $\v k$-Vektor des Lichtes, der elektrische Feldvektor $\v E$ und die Magnetisierung $\v M$ nicht in einer Ebene liegen. Die Gesamtausbeute der Photoelektronen (total yield ) hängt hingegen nicht vom Vorzeichen der Magnetisierung ab; deshalb kann dieser Effekt nicht als Kontrastmechanismus beim (winkelintegrierenden) Photoemissionsmikroskop dienen. Eine Erklärung dieses Effekts findet man z.B. in [17,61,79].

Regt man statt mit p-polarisiertem mit zirkular polarisiertem Licht an, so ergibt sich ebenfalls eine Abhängigkeit der Winkelverteilung der Photoemissionsspektren von der Magnetisierungsrichtung der Probe. Dies ist der magnetische Zirkulardichroismus in der Winkelverteilung oder MCDAD [32].

1.3.3 Der magnetische lineare Dichroismus (MLD)

 

Abbildung 1.13: Meßgeometrie bei der Beobachtung des magnetischen Lineardichroismus in der Absorption bei annähernd streifendem Einfall. Aus Gründen der Übersichtlichkeit ist pro Orientierung der Magnetisierung stellvertretend eine Richtung gezeichnet, obwohl sich Magnetisierungen unterschiedlicher Vorzeichen nicht unterscheiden lassen. 

Auch bei der Anregung mit linear polarisiertem Licht kann der Absorptionskoeffizient vom Magnetisierungszustand der Probe abhängen - genauer hängt er von der Lage des Magnetisierungsvektor relativ zum elektrischen Feldvektor des Lichtes ab. Dieser kann parallel oder senkrecht zur Magnetisierung schwingen; demgemäß hängt die Photoemission nicht vom Vorzeichen der Magnetisierung, sondern von der Orientierung relativ zum elektrischen Feldvektor des Lichts ab. Der Effekt kann sowohl mit s- als auch mit p-Licht beobachtet werden (siehe Abb. 1.13). Der MLD wurde erstmals bei der Absorption an der M₅-Kante von Eisen-Terbium-Granat gemessen [42]. Aufgrund von allgemeinen Symmetrieüberlegungen wurde 1991 der MLD für s-Licht in der Photoemission vorausgesagt [77,78], und er wurde 1993 bei der Photoemission aus dem Eisen-3p-Niveau bei Anregung mit s-polarisierter Strahlung (90eV) beobachtet [63,62]. Die (winkelintegrierten) Photoemissionsspektren unterscheiden sich für Magnetisierungen senkrecht oder parallel zum $\v E$-Vektor des anregenden Lichtes.

1.3.4 Der neue magnetische Lineardichroismus

Ein weiterer linearer Dichroismus wurde 1995 entdeckt [31].

Die Geometrie, bei der dieser gemessen werden kann, entspricht im wesentlichen der des MLDADs (siehe Abb. 1.12), aber er wurde nur bei resonanter Anregung der Eisen-3p-Kante beobachtet, während der MLDAD auch bei Anregung der Elektronen in quasifreie Zustände hoch oberhalb der FERMI-Energie auftritt. Der ,,NMLD`` ermöglicht es, entgegengesetzte Magnetisierungen senkrecht zu $\v E$ und $\v k$ zu anhand ihrer Photoemission zu unterscheiden. Obgleich dieser Effekt nicht besonders stark ist (Die Asymmetrien liegen bei etwa einem Prozent.), kann er dennoch als Kontrastmechanismus beim Photoemissionsmikroskop verwendet werden, wenn man lange Belichtungszeiten (einige Minuten) in Kauf nimmt und Differenzbilder betrachtet (siehe Abschnitt 2.4).